近期，穩(wěn)態(tài)強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)裝置（SHMFF）用戶清華大學(xué)于浦教授團(tuán)隊(duì)，通過(guò)關(guān)聯(lián)氧化物的原子精度操控，創(chuàng)新設(shè)計(jì)和制備出一種全新氧化物材料Ca₃Co₃O₈，與中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場(chǎng)中心合作，依托SHMFF二次非線性光學(xué)與高場(chǎng)輸運(yùn)測(cè)試技術(shù)證實(shí)了該材料的本征鐵磁極化金屬特性。這一結(jié)果為電、磁關(guān)聯(lián)物性的探索提供了理想材料平臺(tái)，也為關(guān)聯(lián)氧化物的設(shè)計(jì)提供了全新思路。該成果2024年4月11日發(fā)表在權(quán)威期刊《自然材料》（Nature Materials）上。

不同于電磁場(chǎng)中電場(chǎng)與磁場(chǎng)的相伴而生，材料中的電極化序和磁序似乎處在“有你無(wú)我，有我無(wú)你“的排他狀態(tài)。類(lèi)似地，在自由電子屏蔽圖像下，金屬體系排斥內(nèi)部電極化序的存在，所以傳統(tǒng)觀念上電極化材料和絕緣體是劃等號(hào)的。這種固有認(rèn)知被安德森（P. W. Anderson）及其合作者布朗特（E. I. Blount）所挑戰(zhàn)[Phys. Rev. Lett. 14, 217 (1965)]：二人論證了電極化序和金屬性共存的可能，冠以兩人名字的Anderson-Blount極化金屬由此誕生。受到多鐵性材料中磁電耦合效應(yīng)的啟發(fā)，將鐵磁性引入到電極化金屬中具有重要科學(xué)意義。然而，在單一材料中，同時(shí)將電極化、鐵磁性以及電極化、金屬性這兩對(duì)看似相互矛盾的性質(zhì)內(nèi)稟地耦合在一起，面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

清華大學(xué)于浦教授課題組提出以氧多面體作為材料物性調(diào)控基元，從而有效拓展了新型量子物態(tài)的研究思路。通過(guò)對(duì)氧空位序的原子精度操控，他們創(chuàng)制出一種全新的具有準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)的功能氧化物—Ca₃Co₃O₈。該材料綜合了雙層Ruddlesden-Popper（RP）結(jié)構(gòu)和BM結(jié)構(gòu)的基本特征（圖1a）。隨后，他們與中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場(chǎng)中心盛志高研究員團(tuán)隊(duì)合作，依托SHMFF超快非線性光學(xué)測(cè)試系統(tǒng)，采用二次諧波產(chǎn)生技術(shù)從宏觀上證明Ca₃Co₃O₈中存在顯著的電極化序（圖1b）。該結(jié)果與電子疊層成像的微觀結(jié)構(gòu)觀察相結(jié)合（圖1d），發(fā)現(xiàn)了電極性的主要貢獻(xiàn)來(lái)自于雙層CoO₆八面體中Co離子的位移。同時(shí)，SHMFF超快二次諧波產(chǎn)生的溫度依賴測(cè)量結(jié)果顯示，該材料的電極化在磁轉(zhuǎn)變溫度以下明顯增強(qiáng)，表明了電極性和磁性間的耦合關(guān)聯(lián)作用（圖1c）。此外，八面體層還兼具鐵磁性和金屬性，使得Ca₃Co₃O₈中體現(xiàn)出鐵磁性、電極化與巡游電子間的強(qiáng)耦合關(guān)聯(lián)。Ca₃Co₃O₈中的鐵磁極化金屬態(tài)為研究金屬體系中的磁電耦合效應(yīng)提供了理想研究平臺(tái)。

另外，研究團(tuán)隊(duì)在這一新的鐵磁極化金屬態(tài)材料中發(fā)現(xiàn)了零磁場(chǎng)下的本征非互易電阻效應(yīng)（圖1e），即沿同時(shí)垂直于電極化與磁化強(qiáng)度的兩個(gè)相反方向施加電流會(huì)得到大小不等的電阻響應(yīng)。更為有趣的是，依托SHMFF水冷磁體WM5電輸運(yùn)測(cè)試系統(tǒng)，研究團(tuán)隊(duì)觀察到了顯著的拓?fù)浠魻栃?yīng)（如圖1f灰色區(qū)域），而且該體系中拓?fù)浠魻栃?yīng)在寬溫區(qū)（0~140 K）和大磁場(chǎng)范圍（0~30 T）都保持穩(wěn)定，顯著區(qū)別于傳統(tǒng)拓?fù)浠魻栿w系。本材料中的強(qiáng)魯棒性拓?fù)浠魻柌坏卣沽搜芯咳藛T對(duì)于磁性材料和磁相互作用的理解，也為自旋電子學(xué)基礎(chǔ)科學(xué)研究和應(yīng)用探索提供了一個(gè)良好的材料載體。

該工作由清華大學(xué)于浦教授領(lǐng)銜，由來(lái)自清華大學(xué)、美國(guó)西北大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場(chǎng)中心等9個(gè)單位成員通力合作完成。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-01856-6?

圖1.設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)本征鐵磁極化金屬態(tài)。a.全新A₃B₃O₈的結(jié)構(gòu)構(gòu)型示意圖；b.二次諧波產(chǎn)生（SHG）宏觀呈現(xiàn)電極化證據(jù)；c.?SHG宏觀呈現(xiàn)磁性與電極化共存證據(jù)；d.電子疊層成像微觀呈現(xiàn)電極化證據(jù)；e.本征非互易電阻行為；f.?穩(wěn)態(tài)強(qiáng)磁場(chǎng)下異常穩(wěn)定的拓?fù)浠魻栯娮?/span>