近日，中國科學院合肥物質院固體所李向陽副研究員與中國科學技術大學楊金龍院士、王兵教授和李斌副教授合作，在自旋電子學領域取得新突破，首次發現了分子尺度的近藤盒子，為自旋電子學器件的設計提供了新思路。上述研究結果發表在國際知名期刊Physical Review Letters上。

自旋電子學因其在未來信息技術中的巨大應用潛力而備受關注。然而，如何構建具有穩定自旋特性或者自旋磁序的磁性納米結構以滿足實際應用的需求，一直是自旋電子學未來發展面臨的關鍵瓶頸。

針對上述問題，研究人員在前期工作中，從分子工程角度出發，利用d-π強相互作用機制，在一系列零維和二維體系中取得進展。例如，在Au(111)表面上構建的Co-CoPc分子復合物，由于Co原子d軌道和CoPc分子的大π軌道之間形成的強相互作用，有效規整了Co原子的自旋態，使形成的近藤單態不受外界環境的影響。盡管如此，當時普遍認為體系中產生的近藤效應與傳統機制相同，即由Au(111)襯底的巡游電子來屏蔽Co原子的自旋產生的。這種現象意味著CoPc分子的作用可能被低估，促使研究人員深入探究近藤效應的形成機理。

鑒于此，研究人員成功證明：金屬襯底上的CoPc分子可以充當一個類巡游電子庫，用于屏蔽Co原子的自旋態，從而獲得分子近藤盒子。通過第一性原理計算發現，在Co-CoPc/Au(111)體系中，CoPc分子的π電子態與Au(111)襯底的傳導電子態發生雜化，使分子自身的π電子表現出“類巡游電子”行為。這些π電子軌道與Co原子中對稱匹配的 d_π 軌道產生了顯著重疊，有效抑制了金屬襯底的競爭性屏蔽效應，最終在分子尺度上形成近藤單態（圖）。相應的近藤溫度可通過調控Co原子數量和分子體系的整體對稱性實現精確調控。該體系的電子態不受襯底具體吸附位的影響，體現了其自旋態的穩定性。實驗研究結果也進一步證實了理論預測。

該工作不僅深化了對自旋相關物理特性的理解，也為解決自旋穩定性問題提供了創新的材料設計思路，推動了自旋電子學的應用進程。

相關研究工作得到了國家自然科學基金委和新基石科學基金會的資助。

論文鏈接：http://doi.org/10.1103/65qq-dknn

圖.?在金屬表面上的原子-分子體系中，通過對稱匹配的d_π和π軌道之間的大軌道重疊，形成分子近藤單態。